二次电池的出现推动了当代科技创新，催生了大规模储能和电动汽车等新兴行业。锂离子电池作为一种典型的储能器件，已经在便携式电子设备、电动汽车等领域得到了广泛的应用。然而，锂离子电池的实际能量密度接近上限，随着当代社会对高能量密度电池的新需求不断涌现，迫切需要发展下一代电池体系。

锂金属电池具有极高的理论能量密度，是最有前途的储能系统之一。然而，锂金属负极的高反应活性会导致电解液的分解，造成电池容量迅速下降与循环寿命缩减，甚至可能引发严重的安全隐患。因此，深入挖掘电解液溶剂分解背后的原因、探究其微观化学原理是锂金属电池电解液研究中极为重要的问题。随着以机器学习为代表的人工智能技术的快速发展，科学研究范式从传统的实验试错方法向数据驱动的高通量筛选转变，为探究电解液溶剂化学规律提供了新的机遇。

清华大学化工系陈翔课题组在前期建立的离子–溶剂结构模型基础上，采用大数据方法进一步揭示了离子–溶剂化学理论的普遍规律，为先进电解液的设计开发提供了新的理论参考。为了全面分析电解液溶剂，研究者基于图论算法建立了一个大型溶剂分子数据库，并对所有分子进行了第一性原理计算。与纯溶剂相比，99%与锂离子配位的溶剂呈现出较低的最低未占分子轨道（LUMO）能级，表明形成离子–溶剂结构后，电解液还原稳定性降低。进一步研究发现溶剂分子的LUMO能级变化与锂离子和溶剂的结合能、Li–O键长等存在正相关性，并通过轨道分析深入研究LUMO能级变化的原因。

提出用于锂离子电池电解液的可解释机器学习算法，探究了离子–溶剂结构的稳定性与分子结构特征之间的关系。具体而言，借助随机森林与SHAP可解释分析方法发现分子偶极矩和分子半径是影响电解液溶剂分子还原稳定性的重要描述符，在设计开发新电解液时，分子极性应该被引起关注。因此，该数据驱动方法不仅探究了电解液离子–溶剂结构的还原稳定性，还揭示了影响电解液还原稳定性的关键因素，为先进电解液分子设计提供了重要的理论参考。

电解液分子生成算法与聚类分析

相关研究成果以“数据驱动视角下锂电池电解液离子–溶剂结构还原稳定性研究”（Data-Driven Insight into the Reductive Stability of Ion–Solvent Complexes in Lithium Battery Electrolytes）为题发表在《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）期刊上。

清华大学化工系助理研究员陈翔为文章的通讯作者，清华大学化工系2022级直博生高宇辰、2020级直博生姚楠为文章的共同第一作者，清华大学化工系2021级直博生余乐耕、怀柔实验室张睿、清华大学化工系张强教授为文章的共同作者。该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、云南省重点研发计划、鄂尔多斯-清华大学碳中和协同创新专项等的资助。清华大学高性能计算中心提供了计算资源的支持。