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清华大学燕立唐教授团队在大分子网络输运动力学理论研究方面取得新进展
2024/04/24
图 大分子网格的拓扑结构及其介导的热力学和输运动力学
在国家自然科学基金项目(批准号:22025302、21873053)等资助下,清华大学燕立唐教授团队通过设计一系列具有高度对称性的柏拉图和阿基米德多面体的网格,提出了定量表征网格的拓扑参数和尺度参数,揭示了粒子在大分子网络中输运的拓扑效应。相关研究成果以“大分子网中拓扑介导的纳米粒子输运(Topology mediates transport of nanoparticles in macromolecular networks)”为题,于2022年7月14号在线发表在《自然·通讯》(Nature Communications),论文链接:https://doi.org/10.1038/s41467-022-31861-9。
拓扑和物理化学的结合是近几十年来凝聚态物理学蓬勃发展的一个新领域。众多复杂体系诸如弹性体、水凝胶、金属有机物框架和生物组织等都具有特定拓扑的大分子网络结构。纳米尺度的粒子在此类体系中的输运动力学,是高性能高分子材料的基础科学问题之一。然而,大分子网络通常具有多层次结构,即简单的链、环、格,直至复杂的完整网络。尽管网格是与网络直接结构关联,现有理论却多集中于简单的环结构对粒子输运的影响,鲜有其结合拓扑理论研究。因此,发展针对拥有复杂拓扑特征的网格框架结构理论方法是该研究领域的关键科学问题。
研究团队首先发展了一套硬粒子在大分子交联网中的统计力学理论,详细分析了纳米粒子在网格之间运动的自由能变和势垒,发现了一系列由拓扑参数调控的新标度域。基于该统计热力学理论,还进一步发展了该体系的动力学理论,解析了纳米粒子在不同拓扑结构网格中的微观动力学机制,发现随着纳米粒子的增大,纳米粒子扩散系数的变化经历了三个新的动力学标度域(图),其范围强烈依赖于网格的拓扑结构。通过发展对应的热力学和动力学理论,研究团队给出了这些不同标度域内纳米粒子均方位移的解析理论表达式,进而深入阐释了纳米粒子在大分子网络中输运动力学的拓扑效应。
该工作清晰地表明了拓扑是介导高分子网络中粒子输运行为的重要特征物理参量,给出了与之相关的统计力学理论基础,有助于深入理解和调控众多含大分子网络结构的体系中粒子的输运动力学过程,并可为相应实验的设计和优化提供理论依据,为实现大分子网络中粒子的可控输运奠定了理论基础。
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