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清华大学化工系王铁峰、陈晓合作揭示金属有机框架中配体取代基对局域结构刚性的影响
2024/04/07
金属有机框架(MOF)材料因其在分离、吸附、催化、医药等领域的独特性能,受到了研究者的广泛关注。MOF由金属节点和有机配体自组装形成,具有周期性晶体结构,被认为是一种柔性的多孔材料。但是,由于MOF极小的组成单元和有机配体对电子束的高敏感性,目前研究者尚未能直接观测到MOF中配体的柔性结构特征。
近日,清华大学化工系王铁峰教授课题组和陈晓助理研究员合作,通过积分差分相位衬度扫描透射电子显微技术(iDPC-STEM),实现了对UiO-66这种典型MOF中Zr金属节点和对苯二甲酸(BDC)配体的原子尺度成像,并研究了不同配体取代基对MOF柔性的影响。
图1.对UiO-66中BDC配体柔性成像的示意图
研究者通过替换BDC中苯环上的取代基,合成了一系列具有类似结构的UiO-66-X(X= H, CH3, NH2, OH, F, Cl ,Br)材料。常规表征结果表明,这一系列材料具有相同的晶体结构和表观形貌,但在微观层面上,通过iDPC-STEM结构解析发现,取代基的变化使得BDC配体中苯环旋转的性质发生了改变,从而使得材料具有不同的局部柔性特征。大部分取代基的加入增强了MOF的柔性,其破坏了BDC配体中苯环与羧基的共轭结构,使得苯环更加容易旋转。而UiO-66-OH和UiO-66-NH2则展现出了更高的刚性,分子内的氢键进一步固定了苯环,使得BDC配体基本保持相同的取向。
图2.UiO-66-NH2和UiO-66-Br的成像和模拟结果
研究发现UiO-66-X的刚性程度与其CO2捕获能力存在正相关性,这可归因于刚性UiO-66-OH中具有更多的均一孔道结构。取代基的变化不仅可以通过对静态性质(如电子结构、位阻效应)的改变来影响宏观性能,还可通过对动态性质的调整实现对总体性质的影响。
图3.计算苯环旋转能与实验信号半峰宽及材料CO2吸附量的关系
上述工作不仅提供了一种直观观测MOF中配体柔性行为的方法,补充了谱学研究缺乏局部信息的缺陷,还揭示了MOF中配体动态构型对宏观性质的影响机制,对小分子捕获、气体分离、分子马达等领域的深入研究具有重要借鉴意义。
该成果以“MOF中官能团动态影响的成像研究”(Imaging the dynamic influence of functional groups on metal-organic frameworks)为题,发表在近期《自然·通讯》(Nature Communications)上。
论文的第一作者为清华大学化工系2023届博士毕业生刘伯阳(现已入职南京理工大学),论文的通讯作者为清华大学化工系王铁峰教授和陈晓助理研究员。该研究得到国家自然科学基金和清华大学超算平台的大力支持。
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