近日，清华大学物理系徐勇、段文晖团队在人工智能与第一性原理计算交叉领域取得重要进展。研究团队提出深度学习哈密顿量新方法DeepH-R，将深度学习的预测目标从原子轨道基组表象下的哈密顿矩阵转变为实空间Kohn-Sham势。由于后者具有旋转不变性且不依赖于具体基组，该方法从原理上简化了深度学习，可大幅提升电子结构预测精度和跨材料泛化能力。

DeepH-R方法示意图

近年来，深度学习与第一性原理电子结构计算的融合，为计算方法发展与新材料发现开辟了新的技术路径。研究团队此前提出了深度学习哈密顿量方法DeepH，可建立材料原子结构与密度泛函理论哈密顿量之间的映射，在保持第一性原理预测精度的同时可显著提升计算效率，为电子结构计算提供了一种全新的智能算法发展框架。此前的DeepH方法以原子轨道基组表象下的哈密顿量矩阵为学习对象，神经网络在学习材料电子结构内在物理规律的同时，还需处理复杂的基组依赖性及旋转协变性。

在该工作中，研究团队提出深度学习哈密顿量新方法DeepH-R，将神经网络的学习目标转变为旋转不变且不依赖原子轨道基组的实空间Kohn-Sham势，使模型能够更自然、更充分地融入对称性、局域性等物理先验，从而提升学习效率与精度。团队还将DeepH-R拓展至密度泛函微扰理论计算，显著简化了相关计算流程。更进一步，团队利用涵盖数十种元素和大量晶体结构的大规模材料数据集，训练出具有亚毫电子伏特预测精度的电子结构基础模型，并系统验证了模型的跨材料泛化能力。该成果为构建高精度电子结构基础模型提供了新的技术路线，有望推动融合人工智能的电子结构计算方法发展，加速新材料发现。

研究成果以“密度泛函理论哈密顿量的实空间深度学习”（Deep-learning density functional theory Hamiltonian in real space）为题，于7月20日发表于《物理评论快报》（Physical Review Letters）。

研究团队博士生袁子龙、唐泽宸和陶泓耕为论文共同第一作者。论文合作者包括研究团队博士后李洋，博士生陈泽洲、王昱翔、赵柏恒，已毕业博士生李贺、许祗铭、孙明辉，访问学生贡晓荀，以及清华大学物理系副教授王冲和北京航空航天大学材料科学与工程学院副教授司晨。清华大学物理系教授徐勇、段文晖为论文共同通讯作者。研究得到国家自然科学基金卓越研究群体项目、国家科技部重点研发计划、国家自然科学基金重点项目、教育部学科突破先导项目、国家自然科学基金青年学生基础研究项目（博士研究生）、量子科技重大专项以及苏州实验室、天津超算中心等单位的支持。